王传君饰演串联起整个故事脉络的反派，因对角色演绎得过分真实，金晨表示每次与王传君演对手戏都感到“真的害怕”。令导演申奥非常感动的是，无论有没有王传君的戏，他都会来到片场看别人表演，他在拍戏时还有个习惯，不把手机带进片场。在申奥眼中：“咏梅的角色其实是有一点难度的”，不仅是一名警察，在受害者面前更扮演着类似“母亲”的角色，因此需要兼具雷厉风行、温和细腻双重特质。王大陆饰演被网络诈骗坑害的大学生赌徒，导演在评价他的表现时说到，当他把角色想透之后，角色的疯魔和崩溃就真实自然流露出来。扮演受骗者女友的周也非常有爆发力，把自己完全放到角色状态里。“孙阳是一个表演方式和大家不太一样的演员”，申奥透露孙阳到片场之后从不与他人谈笑，甚至还会带入角色帮助导演去协调群演，沉浸在阿才那个角色里。影片中每一位演员都对角色保持着新鲜感和热情，在特辑最后导演总结：“当故事是被让人相信的角色演绎出来的时候，观众会更愿意相信这是真的。”而在“望长安”版海报中，近处骑白马的高适与稍远处手举酒杯的李白领衔的大唐群星一道遥望恢弘的大唐盛景，暗合《长安三万里》片名，“长安”便是大唐群星的理想之地，而“三万里”便是他们与心中理想的距离。同时，群星中不仅出现了“诗圣”杜甫和“诗佛”王维的身影，还有“饮中八仙歌”中的贺知章、张旭、崔宗之，与高适齐名的边塞诗人王昌龄、岑参，书法大家李邕，李白的至交好友丹丘生以及“唐代乐圣”李龟年，如此豪华的“阵容”势必将为我们带来一场“唐风盛宴”。